Przełomem w karierze Hyo-joo stała się rola w serialu Brilliant Legacy, gdzie wystąpiła u boku Lee Seung-gi. Serial ten odniósł ogromny sukces w 2009 roku, osiągając szczytową oglądalność wynoszącą 47,1%. Dzięki niemu Hyo-joo stała się gwiazdą i po zakończeniu emisji dramatu zaczęła otrzymywać wiele propozycji reklamowych oraz zapytań o wywiady, zwiększając tym samym swoją popularność w całej Azji. W tym samym roku ukończyła swoją główną rolę w dramacie muzycznym Soul Special, który był emitowany na antenie KBS Joy.
W 2010 roku przyjęła tytułową rolę w projekcie z okazji 49. rocznicy powstania stacji MBC, w serialu Dong Yi. Produkcja ta odniosła ogromny sukces zarówno w Korei, jak i w całej Azji. Hyo-joo zdobyła kilka nagród aktorskich za swoją rolę Choi Suk-bin, w tym nagrodę Daesang (Grand Prize) na MBC Drama Awards oraz prestiżową nagrodę dla najlepszej aktorki na Baeksang Arts Awards.