Działalności charytatywnej Charlotte Despard towarzyszyło jej zaangażowanie polityczne. Była aktywną zwolenniczką Social Democratic Federation oraz Independent Labour Party. Wraz z Millicent Fawcett i Emmeline Pankhurst, Charlotte została uznana za jedną z przywódczyń walki o prawa wyborcze dla kobiet. W lutym 1907 roku została aresztowana podczas marszu na budynek Parlamentu. Razem z Emmeline Pankhurst została skazana na trzy tygodnie więzienia Holloway. W tym samym roku ruch sufrażystek podzielił się i pani Despard opuściła Women’s Social and Political Union, do którego wstąpiła w roku 1906, i została jedną z wielu założycielek oraz przewodniczącą Women's Freedom League. Charlotte była jedną z pierwszych kobiet, które odmówiły płacenia podatków (1908) w ramach protestu przeciwko statusowi kobiet jako obywatelek, co doprowadziło do powstania Women’s Tax Resistance League opartej na proteście „żadnego opodatkowania bez reprezentacji”. W maju 1908 zakupiła i przystosowała wóz, mający służyć kampanii edukacyjnej na rzecz ruchu sufrażystek. mały|Wóz Women's Freedom League, w oknie Charlotte Despard i Alison Neilans, 1908