Pod koniec 1832 r. ponownie wyjechał do Brazylii, docierając do Rio de Janeiro na początku 1833 r. Tam zorganizował ekspedycję w głąb lądu, w której wziął udział m.in. Ludwig Riedel. Wyprawa skierowała się do São Paulo, spędzając porę deszczową w Campinas, a potem ruszyła na północ, z zamiarem przekroczenia prowincji Goiás. Ostatecznie z powodu trudności, wyprawa skróciła trasę. Efektem tej ekspedycji była publikacja, w której Lund rozważał wpływ pożarów na wegetację brazylijskiej sawanny. Wnioski z tej pracy wykorzystał w późniejszej publikacji, w której zajął się wymarciem południowoamerykańskiej megafauny. Gdy Lund dowiedział się, że w Curvelo w północnej części prowincji Minas Gerais Peter Clausen wykopuje i sprzedaje kości uważane przez miejscową ludność za szczątki olbrzymów, natychmiast udał się w ten region. Na miejscu poznał m.in. Norwega Petera Andreasa Brandta, który przez następne 30 lat pełnił funkcję jego asystenta i ilustratora.