W Berlinie oraz Paryżu prowadziła salony towarzyskie. Przyjaźniła się z Albertem Einsteinem. Z okazji obchodów swoich 50. urodzin fizyk dziękował pisarce za redakcję „Nord und Süd”. Vallentin znała się również m.in. z niemieckimi pisarzami Heinrichem i Thomasem Mannem, kardynałem Pacellim (późniejszym papieżem Piusem XII), brytyjskim pisarzem Herbertem George’em Wellsem, francuskim działaczem komunistycznym Marcelem Cachinem, francuskim powieściopisarzem i teoretykiem nacjonalizmu Maurice’em Barrèsem, austriackim pisarzem Stefanem Zweigiem, polsko-belgijskim pianistą pochodzenia żydowskiego Stefanem Askenazym. W 1933 roku wspierała żydowskich pisarzy, prześladowanych przez Niemców w III Rzeszy.

Pod koniec lat 20. XX wieku porzuciła dziennikarstwo na rzecz pisarstwa. W 1930 roku napisała biografię Stresemanna. W ciągu roku ukazało się 14 edycji książki w czterech językach. W 1934 roku wydała biografię Heinricha Heinego. Ponadto w latach 30. XX wieku tłumaczyła z języka niemieckiego na francuski. W 1938 roku wydała biografię Leonarda da Vinci. Książka cieszyła się bardzo dużą popularnością, w Stanach Zjednoczonych sprzedano 150 tys. egzemplarzy. W 1939 roku Vallentin podpisała umowę na wydanie polską edycję;