Obok tego nadal grał w teatrze i odnosił wielkie sukcesy w sztukach bulwarowych Curtha Flatowa napisanych specjalnie dla niego, „Vater einer Tochter” i „Der Mann, der sich nicht traut”.
Początek telewizji jako medium masowego przyniósł przełom jego karierze. Jego serial telewizyjny „Komische Geschichten mit Georg Thomalla” (1961–1971) był jednym z najpopularniejszych programów niemieckiej telewizji. Duży sukces odniósł również wcielając się w tytułową rolę w rodzinnym serialu telewizyjnym „Unser Pauker”, który był emitowany w latach 1965 i 1966 w programie wieczornym ZDF. Również w ZDF od 1982 do 1985 roku emitowano cykl „Ein Abend mit Georg Thomalla”, który miał podobną koncepcję jak „Komische Geschichten”. Po raz ostatni na ekranie Thomalla pojawił się w dramacie pokoleniowym „Lilien auf der Bank” z 1992 roku.
Aktor dubbingowy Twórczość filmowa Thomalli obejmuje ponad 120 filmów i jest ponadto związana z dubbingiem wielu gwiazd Hollywood. Był niemieckim głosem Jacka Lemmona, Danny’ego Kaye’a, Petera Sellersa i Boba Hope’a. Thomalla dubbingował Sellersa w większości filmów z serii Inspektor Clouseau oraz Jacka Lemmona między 1955 a 1998 rokiem w 42 filmach.