Górnośląskie Towarzystwo Literackie zostało przekształcone w Towarzystwo Przyjaciół Nauk na Śląsku w maju 1920 roku, które przeniosło się do Katowic w 1922 roku. Zbiory biblioteczne powiększano jedynie poprzez wymiany i dary. Problemy lokalowe sprawiły, że 22 maja 1934 roku towarzystwo zadecydowało o darowiźnie księgozbioru na rzecz Biblioteki Sejmu Śląskiego. Podczas II wojny światowej zbiory wcielono do Landesbücherei w Katowicach, która służyła wyłącznie Niemcom. Po II wojnie światowej zbiory trafiły do Śląskiej Biblioteki Publicznej (późniejsza Biblioteka Śląska).
Zbiory Biblioteka była przeznaczona dla wszystkich zainteresowanych Polaków, korzystanie ze zbiorów było płatne. Większość zbiorów stanowiły dary z Polski oraz z zachodniej emigracji; m.in. od księgarza Jana Konstantego Żupańskiego. Dary przysłała także np. Akademia Umiejętności czy Biblioteka Polska w Paryżu. Opiekunami biblioteki, którzy pomagali w jej działalności byli m.in. Jan Niecisław Baudouin de Courtenay, Józef Ignacy Kraszewski, Karol Libelt, Eliza Orzeszkowa. Nabywano książki także drogą kupna.