Dochodziło też w tym okresie do potyczek z lotnictwem izraelskim nad granicą, w których ponoszono straty.
Lotnictwo Syrii wzięło aktywny udział w wojnie sześciodniowej w czerwcu 1967 roku, rozpoczętej napaścią Izraela. Utracono w walkach co najmniej 7 MiG-21 i pewną liczbę MiG-17 oraz liczne samoloty zniszczone na ziemi, lecz odniesiono przynajmniej 7 zwycięstw powietrznych. Jeszcze w 1967 roku Syria zaczęła otrzymywać dalsze samoloty posiadanych już typów i ich modyfikacji z ZSRR i NRD, a także samoloty szturmowe Su-7. 12 sierpnia 1968 roku dwa MiG-17F omyłkowo wylądowały w Izraelu i zostały przejęte przez to państwo. Gotowość bojową lotnictwa obniżyła kolejna fala czystek politycznych i aresztowań, a w sierpniu 1968 roku 12 pilotów uciekło myśliwcami do Iraku. Nadal miały miejsce potyczki i ostrzeliwanie celów naziemnych na granicy z Izraelem, na ogół wiążące się ze stratami. W odpowiedzi na przelot izraelskich myśliwców F-4 Phantom z gromem dźwiękowym nad Damaszkiem, 30 stycznia 1960 roku MiG-21 dokonał podobnego przelotu nad Hajfą, wywołując konsternację w Izraelu, który nie ochronił swojej przestrzeni powietrznej. Od 1970 roku Syria otrzymywała myśliwce nowszych wersji MiG-21M/MF i rozpoznawcze MiG-21R.