W latach 1964–1988 był radnym departamentu Sekwana i Marna, od 1982 zajmował stanowisko pierwszego zastępcy przewodniczącego rady generalnej. W 1965 został merem Provins, urząd ten sprawował do 1997. W latach 60. stał się bliskim współpracownikiem Charles’a de Gaulle’a.
W kwietniu 1962 został sekretarzem stanu przy premierze do spraw informacji, a we wrześniu tegoż roku ministrem delegowanym przy premierze do spraw repatriantów. Od grudnia 1962 do stycznia 1966 sprawował urząd ministra do spraw informacji w rządzie Georges’a Pompidou. Następnie do kwietnia 1967 pełnił funkcję ministra delegowanego do spraw badań naukowych oraz zagadnień atomowych i kosmicznych. Od kwietnia 1967 do maja 1968 był ministrem edukacji narodowej w gabinecie Georges’a Pompidou. Krytykowano go za brak terminowego wdrożenia reform. W trakcie kryzysu wywołanego protestami z maja 1968 opowiadał się za represyjną odpowiedzią ze strony rządu, czego nie zaakceptował premier. Alain Peyrefitte złożył rezygnację z tym samym miesiącu.