Jako profesor w Lowanium prowadził badania z analizy i teorii liczb. W 1898 został członkiem korespondentem , a w 1908 jej pełnoprawnym członkiem. W 1905 rząd belgijski przyznał mu nagrodę dziesięcioletnią z matematyki za prace z lat 1894–1903. Nagrodę tę otrzymał po raz drugi w 1924, za dorobek z lat 1914–1923.
Po inwazji Niemiec na Belgię w 1914 zmuszony był opuścić Lowanium. Wojska niemieckie spaliły część zabudowań uniwersytetu, a władze okupacyjne zamknęły belgijskie uczelnie. Zaproszono go wówczas do prowadzenia wykładów na Uniwersytecie Harvarda, gdzie wykładał przez jeden semestr w 1915. Po powrocie do Europy wykładał w Collège de France, na Sorbonie oraz na uniwersytecie w Genewie. W 1919 został członkiem korespondentem Instytutu Francji.
W 1920 roku jako pierwszy objął przewodnictwo nowo powstałej Międzynarodowej Unii Matematycznej i sprawował je do 1924. W latach 1924–1932 pełnił funkcję honorowego przewodniczącego unii. W tym samym roku kierował pracą licencjacką przyszłego kosmologa Georges’a Lemaître’a, poświęconą aproksymacji funkcji wielu zmiennych. Lemaître przedstawił później koncepcję fizycznego rozszerzania się Wszechświata i ideę „pierwotnego atomu”.