W 1928, gdy zajmował katedrę w Lowanium od 35 lat, król Belgów Albert I nadał mu dziedziczny tytuł barona. W 1961 złamał bark, a powikłania po tym wypadku doprowadziły do jego śmierci kilka miesięcy później, w wieku 95 lat.
Praca naukowa mały| Choć początkowo interesowała go analiza, rozgłos w analitycznej teorii liczb przyniósł mu dowód twierdzenia o liczbach pierwszych, który w 1896 przeprowadził niezależnie od swojego rówieśnika Jacques’a Hadamarda. Twierdzenie to opisuje asymptotyczne tempo, w jakim liczby pierwsze stają się coraz rzadsze wśród liczb naturalnych. Hipotezę o takim rozkładzie postawił pod koniec XVIII wieku Legendre. W latach 1851–1852 istotne wyniki częściowe uzyskał Czebyszew, a w 1859 Riemann powiązał rozkład liczb pierwszych z własnościami funkcji dzeta.
Później zajął się teorią aproksymacji, w której wprowadził sumy nazwane jego nazwiskiem (sumy de La Vallée Poussin) – konstrukcję pozwalającą przybliżać funkcje ciągłe wielomianami i szeregami Fouriera. W dalszych latach pracował nad teorią potencjału (dziedziną analizy badającą m.in.