W 1883, po kolejnej podróży po Ameryce Południowej, osiadł w Barcelonie. 23 czerwca 1883 ożenił się z Rosiną Jordaną. Mniej więcej w tym czasie poznał Felipe Pedrella, który zainspirował Albéniza do poszukiwań inspiracji w ludowej muzyce hiszpańskiej. Był to przełomowy okres w życiu kompozytora. W 1885 urodził się syn Isaaca i Rosiny, Alonso Albéniz, a w 1889 i 1890 córki. W 1885 rodzina przeprowadziła się do Madrytu. Powoli kompozytor zarzucał karierę pianisty-wirtuoza. W 1889 roku dał kilka koncertów w Paryżu, poświęcał się jednak bardziej nauce pod kierunkiem Paula Dukasa i Vincenta d’Indy’ego.
W latach 1890–1893 mieszkał w Londynie. W 1891 podpisał kontrakt z tamtejszym bankierem Francisem Burdettem, na mocy którego Albéniz zobowiązał się pisać muzykę do jego librett. Tandem ten okazał się dość jałowy artystycznie. Powstała w zasadzie jedna cenna opera Pepita Jiménez. W 1893 roku, po premierze opery The Magic Opal do libretta Arthura Lawa, kompozytor wrócił do Paryża, z pewnością tęskniąc za inspirującym towarzystwem kompozytorów, takich jak Vincent d’Indy, Gabriel Fauré, Claude Debussy czy Paul Dukas. W 1895 w Teatro del Liceu w Barcelonie miała hiszpańską premierę opera Henry Clifford, rok później Pepita Jiménez. W Paryżu Albéniz mieszkał blisko siedem lat.