2006–08: Debiut filmowy oraz As I Am mały|Keys (2008) W 2006 została uhonorowana nagrodą NAACP Image Awards dla najlepszej wokalistki i za najlepszą piosenkę. Otrzymała także nagrodę od organizacji Songwriters Hall of Fame wyróżniającej wybitnych autorów tekstów piosenek.. Pod koniec 2006 użyczyła głosu jednej z postaci w serialu animowanym Przyjaciele z podwórka, w którym zaśpiewała także piosenkę „Almost Everything Is Boinga Here”For The Record: Quick News On Alicia Keys, Cameron Diaz, Justin Timberlake, Lance Bass, Beyonce & More..
Jako aktorka zadebiutowała w 2007 rolą morderczyni, Georgii Sykes, w komedii kryminalnej As w rękawie z Benem Affleckiem i Andym GarcíąAlicia Keys Kills – Literally – In Film Debut, ‘Smokin’ Aces’ – MTV Movie News.. W tym samym roku pojawiła się również w komedii romantycznej Niania w Nowym Jorku (2007) z Scarlett Johansson oraz Chrisem EvansemAlicia Keys Works Her Hollywood Mojo, Joins Johansson In ‘Nanny Diaries’ – MTV Movie News.. Wystąpiła także jako gość w jednym z odcinkó w serialu Rodzina Duque. W listopadzie 2007 wydała album studyjny pt. As I Am, z którym zadebiutowała na szczycie zestawienia Billboard 200 po sprzedaży na poziomie 742 tys. egzemplarzyAlicia Keys Lands Fourth Consecutive #1 On Billboard Chart With As I Am – MTV News..