W 1968 prowadził eksperymenty z zapętlaniem taśmy, radiem i innymi urządzeniami elektronicznymi, a w 1969 wstąpił w szeregi Groupe de Recherches Musicales (GRM), wówczas kierowanej przez swego założyciela, Pierre’a Schaeffera, który wywarł znaczny wpływ na Jarre’a. Zetknął się też z syntezatorem Mooga i zaczął pracować w studiu niemieckiego kompozytora Karlheinza Stockhausena w Kolonii.
W kuchni swojego mieszkania na Rue de la Trémoille (niedaleko Champs-Élysées) zbudował niewielkie studio, a w skład jego wyposażenia wchodziły analogowe syntezatory EMS VCS 3 i EMS Synthi AKS, obydwa podłączone do magnetofonów marki Revox. W 1969 na potrzeby wystawy w Maison de la Culture (domu kultury) w Reims skomponował pięciominutowy utwór „Happiness Is a Sad Song”. W tym samym roku nagrał utwór „La Cage”, który dwa lata później wydał jako swój pierwszy komercyjny singiel.