Kilka dni po narodzinach przeszedł zabieg podcięcia wędzidełka podjęzykowego – przez resztę życia będzie cierpiał na wadę wymowy objawiającą się nieprawidłowym wymawianiem głoski „r”. W marcu 1877 Edward Crowley sprzedał swoje udziały w browarni i zainwestował je w wodociągi w Amsterdamie, prawdopodobnie w firmę Amsterdam Water Works Company. 29 lutego 1880 przyszła na świat siostra Aleistera – Grace Mary Elizabeth, która zmarła kilka godzin po narodzinach.
Bracia plymuccy byli społecznością zamkniętą, przestrzegającą surowych reguł. W dzieciństwie Aleisterowi Crowleyowi wolno było czytać tylko zatwierdzone książki – była to głównie Biblia króla Jakuba. W pewnym momencie zafascynował się Apokalipsą św. Jana. W wieku sześciu lat nauczył się gry w szachy. Uczęszczał do prywatnych, chrześcijańskich szkół i czas ten wspominał jako szczęśliwy.
Jako dziecko wierzył w nauki swojego ojca, idealizował go, podziwiając jego elokwencję i zapał, z jakim nauczał doktryny braci plymuckich. Pogardzał za to matką. Jako nastolatek, obserwując konflikty w społeczności braci plymuckich, zmienił swoje nastawienie do religii, wciąż jednak kochał ojca.