Występowała u boku Omara Sharifa w dramacie przygodowym Dżingis chan (1965) i Davida Nivena w komedii Gdzie są szpiedzy (Where the Spies Are, 1965), a przede wszystkim – stworzyła osobliwą, niedopasowaną parę z Donaldem Pleasence’em w klaustrofobicznej scenerii filmu Romana Polańskiego Matnia (1965). W 1967 ponownie zagrała z młodszą siostrą, Catherine, w musicalu Panienki z Rochefort (Les Demoiselles de Rochefort).
26 czerwca 1967, podczas kończenia prac nad filmem Mózg za miliard dolarów (Billion Dollar Brain), Dorléac zginęła w wypadku samochodowym w wieku 25 lat dziesięć kilometrów od Nicei, przy zjeździe Villeneuve-Loubet z autostrady La Provençale – straciła panowanie nad wynajętym Renault 10 i uderzyła w znak drogowy po tym, jak samochód wpadł w poślizg na mokrej nawierzchni; następnie pojazd dachował na polu i stanął w płomieniach. Doszło do uszkodzenia zbiornika paliwa; świadkowie słyszeli krzyk Dorléac, zanim nastąpił zapłon. Aktorka była w drodze na lotnisko Nicea-Lazurowe Wybrzeże po wakacjach spędzonych z Catherine Deneuve w Saint-Tropez i obawiała się, że spóźni się na samolot.