W latach 2005–2008 była w związku z kanadyjskim piosenkarzem Michaelem Bublém. Para poznała się na backstage’u podczas gali organizowanej przez australijską telewizję, Logie Awards w Melbourne. Zanim się rozstali, dzielili razem dom w Vancouver.

W listopadzie 2008 roku Blunt zaczęła się spotykać z aktorem Johnem Krasinskim. Rok później para się zaręczyła i wzięła ślub 10 lipca 2010 roku w Como, we Włoszech. W 2014 roku na świat przyszła ich pierwsza córka, Hazel. Dwa lata później druga, Violet.

W sierpniu 2015 roku przyznano jej obywatelstwo amerykańskie. Od tego czasu posiada dwa paszporty.

Kariera W 2001 roku wystąpiła w sztuce The Royal Family wystawianej w West Endzie; u boku Emily grała Judi Dench. W kinie debiutowała rolą w filmie Boudica u boku Alex Kingston. Następnie wystąpiła w filmie telewizyjnym Krwawy tyran – Henryk VIII, gdzie wcieliła się w postać Katarzyny Howard.

W 2004 roku wystąpiła w filmie w reżyserii Pawła Pawlikowskiego Lato miłości wraz z aktorką Natalie Press;