film opowiada historię oszustwa i miłości lesbijskiej na angielskiej wsi. Blunt za rolę otrzymała nominację do nagrody BIFA.
W 2005 roku zagrała w filmie telewizyjnym Gideon’s Daughter u boku Billa Nighy i Mirandy Richardson. Za rolę w tym filmie Blunt otrzymała Złoty Glob dla najlepszej aktorki drugoplanowej w serialu, miniserialu lub filmie telewizyjnym.
W 2006 roku Emily wystąpiła u boku Meryl Streep i Anne Hathaway w ekranizacji książki Lauren Weisberger − filmie Diabeł ubiera się u Prady. Rola Emily Charlton, pierwszej asystentki bezwzględnej Mirandy Priestly, przyniosła Blunt popularność wśród widzów i uznanie krytyki. Blunt została nominowana do Złotego Globu i nagrody BAFTA. Anne Hathaway i Emily Blunt wręczały nagrodę za najlepsze kostiumy podczas 79. ceremonii wręczenia Oscarów w 2007 roku.
Rolę w filmie Modliszka otrzymała po tym, jak Susan Sarandon obejrzała film Lato miłości i zachwyciła się grą Blunt. Sarandon wymusiła obsadzenie Blunt w filmie u swojego boku. W 2007 roku Blunt zagrała w filmie Wojna Charliego Wilsona u boku Toma Hanksa, Julii Roberts i Philipa Seymoura Hoffmana.