W 2009 roku wystąpiła w roli Królowej Wiktorii w filmie Młoda Wiktoria u boku Ruperta Frienda i Mirandy Richardson. W 2009 wystąpiła również w niezależnym filmie I wszystko lśni u boku Amy Adams i Alana Arkina. Za rolę w tych dwóch filmach Blunt została nominowana do nagrody Satelita w dwóch kategoriach.
Za rolę w filmie Młoda Wiktoria otrzymała nominację dla najlepszej aktorki w filmie dramatycznym do Złotego Globu za rok 2009.
W 2010 zagrała w superprodukcji Wilkołak u boku Benicia del Toro, Anthony’ego Hopkinsa i Hugona Weavinga. W 2014 roku zagrała główną rolę żeńską w Na skraju jutra u boku Toma Cruise’a.
Filmografia Filmy fabularne 2003: Krwawy tyran – Henryk VIII (Henry VIII) jako Katarzyna Howard 2003: Boudica jako Isolda 2004: Lato miłości (My Summer of Love) jako Tamsin 2005: Dziwny przypadek Sherlocka Holmesa i Arthura Conana Doyle’a (The Strange Case of Sherlock Holmes & Arthur Conan Doyle) jako Jean Leckie 2005: Gideon’s Daughter jako Natasha 2006: Diabeł ubiera się u Prady (The Devil Wears Prada) jako Emily Chalton 2006: Modliszka (Irresistible) jako Mara 2007: Mroźny wiatr (Wind Chill) jako dziewczyna 2007: Rozważni i romantyczni – Klub miłośników Jane Austen (The Jane Austen Book Club) jako Prudie Drummond 2007: Ja cię kocham, a ty z nim (Dan in Real Life) jako Ruthie Draper 2007: Wojna