W drugiej turze wyborów 3 czerwca przegrał jednakże z Alejandrem Toledo, zdobywając 48% głosów poparcia„Toledo wins power in Peru”, BBC News, 5 czerwca 2001.. García jako lider Amerykańskiego Ludowego Sojuszu Rewolucyjnego (APRA) pozostał liderem opozycji.
II kadencja prezydencka thumb|240px|Alan García z prezydentem USA G. W. Bushem, 2006 Swoją kolejną kampanię prezydencką rozpoczął w lutym 2005 r. W I turze wyborów prezydenckich 9 kwietnia 2006 r. zajął drugie miejsce (24,3% głosów), za Ollantą Humalą (30,6%) i przed Lourdes Flores (23,8%)„Humala facing Garcia in Peru vote”, BBC News, 25 kwietnia 2006.. W II turze wyborów 4 czerwca, z wynikiem 53,6% głosów poparcia pokonał swojego rywala„Peruvians elect Garcia president”, BBC News, 5 czerwca 2006.. 28 lipca 2006 został oficjalnie zaprzysiężony na stanowisku szefa państwa„Garcia begins fresh term in Peru”, BBC News, 29 lipca 2006..
Jako prezydent, mianował szefem rządu Jorge del Castillo„Alan Garcia Announces Peruvian Staff”, Prensa Latina, 27 lipca 2006., swojego dawnego prawnika oraz rzecznika kampanii prezydenckiej w roku 2001. Pierwszą poważną porażką prezydenta było odrzucenie w styczniu 2007 r.