W pierwszych latach XXI wieku działalność NASK coraz silniej koncentrowała się na rozwoju i porządkowaniu krajowego systemu nazw domen internetowych. W 2002 roku przy Polskiej Izbie Informatyki i Telekomunikacji utworzono Sąd Polubowny ds. Domen Internetowych, który umożliwił pozasądowe rozstrzyganie sporów związanych z rejestracją i używaniem domen .pl. Rok później NASK uruchomił system automatycznej rejestracji nazw domen, a także Program Partnerski, który dopuścił zewnętrzne podmioty do pośredniczenia w ich rejestracji i zapoczątkował rozwój rynku usług domenowych w Polsce.
W połowie dekady rozszerzono działalność instytutu o działania związane z bezpieczeństwem użytkowników internetu. W 2004 roku przy NASK rozpoczął działalność punkt kontaktowy do zgłaszania nielegalnych treści w sieci, funkcjonujący początkowo jako Hotline, a następnie pod nazwą Dyżurnet.pl.W 2005 roku, we współpracy z Fundacją Dzieci Niczyje (obecnie Fundacja Dajemy Dzieciom Siłę), powołano Polskie Centrum Programu Safer Internet. W tym samym roku, z inicjatywy CERT Polska, utworzono Abuse Forum, zrzeszające zespoły zajmujące się obsługą zgłoszeń dotyczących nadużyć w sieci.