Na początku lat 1960. został redaktorem ds. zdjęć The Sunday Times Magazine i w latach 70. zyskał reputację jednego z najlepszych i najbardziej prominentnych brytyjskich fotografów. Mimo że jego twórczość dotyczy wszystkich dziedzin, od mody przez miejskie życie po cierpienie, największą sławę przyniosły mu portrety światowych notabli (National Gallery posiada kolekcję ponad 100 prac Snowdona), które były publikowane m.in. w Vogue, Vanity Fair, the Daily Telegraph. Uwiecznił Davida Bowie, Barbarę Cartland, Laurence'a Oliviera, Anthony'ego Blunta, J.R.R. Tolkiena.
W 2001 Armstrong-Jones miał wystawę retrospektywną swoich prac w londyńskiej Narodowej Galerii Portretów, pt. Photographs by Snowdon: A Retrospective, z którą podróżował do Yale Center for British Art (Centrum Sztuki Brytyjskiej na Uniwersytecie Yale).
W latach 1960–1963, wraz z Frankiem Newbym i Cedrikiem Price'em, zaprojektował ptaszarnię londyńskiego zoo.
Parostwo 16 listopada 1999 został baronem Armstrong-Jonesem, dożywotnim członkiem Izby Lordów (ang. life peer). 31 marca 2016 zrezygnował z członkostwa w Izbieparliament.uk.