Działacze DI zdecydowali się jednak na kontynuację walki zbrojnej, korzystając w większym niż dotychczas stopniu, z pomocy zagranicznych aktywistów. Z DI współpracował min. szkocki anarchista Stuart Christie, aresztowany w sierpniu 1964 roku przez hiszpańską policję.
Rok 1964 21 października 1964 roku wybuchła bomba w ambasadzie hiszpańskiej w Kopenhadze. 27 listopada DI dokonało serii ataków na cele w Rzymie - ładunki wybuchowe eksplodują w Watykanie i hiszpańskiej uczelni katolickiej, a bomba zapalająca niszczy seminarium Opus Dei. 2 stycznia 1965 roku eksplozja zniszczyła konsulat hiszpański w Neapolu. 19 lutego nastąpił atak na Hiszpańskie Narodowe Biuro Turystyczne w Kopenhadze. W kwietniu miały miejsce kolejne akcje, jak np. wysadzenie w powietrze biura Iberii w Mediolanie.
Rozwiązanie grupy W 1965 roku odbył się kolejny kongres Hiszpańskiego Ruchu Wolnościowego w Montpellier. Zadecydowano na nim o oficjalnym zakończeniu działalności DI. Decyzja ta doprowadziła do rozłamu w Ruchu.