23 listopada 1902 roku Mrinalini zmarła, a następnie w krótkim czasie (1903, 1904, 1907) zmarło także troje dzieci.
Twórczość, filozofia, aktywność pedagogiczna Zadebiutował w wieku 16 lat opowiadaniem pt. Żebraczka [Bhikharini] opublikowanym w czasopiśmie literackim „Bharati”.
W 1901 założył wraz z innymi nauczycielami eksperymentalną szkołę w Santiniketan (z sanskrytu Przystań Pokoju) (w stanie Bengal Zachodni), dawny „uniwersytet leśny”, w której stosował zarówno indyjskie, jak i europejskie metody wychowawcze. Na założenie tej szkoły żona Tagorego przeznaczyła większość swojej ślubnej biżuterii.
W 1921 roku placówka została przekształcona w uniwersytet (Visva Bharati University).
W 1912 r. Tagore opublikował Pieśni ofiarne (Gitanjali), nagrodzone rok później Nagrodą Nobla w dziedzinie literatury.
Od 1912 r. sam tłumaczył swoje utwory na angielski albo zlecał tłumaczenie swoim krewnym. Na polski tłumaczony był m.in. przez Staffa, Kasprowicza, Mirandolę, Birkenmajera, Schayera, Stillera i innych.
Deklarował się jako skrajny pacyfista i przeciwnik przemocy we wszystkich jej formach, nie interesował się polityką jako taką.