W 1962 była pierwszą czarną kobietą, która zdobyła nagrodę Tony za rolę Barbary Woodruff w musicalu Richarda Rodgersa Bynajmniej niesmyczkowe (No Strings). Za postać Ruby Jay w jednym z odcinków serialu ABC Nagie miasto (Naked City, 1962) była nominowana do nagrody Emmy. Była pierwszą Afroamerykanką, która za rolę pielęgniarki Julii Baker w serialu NBC Julia (1968–1971) została uhonorowana nagrodą Złotym Globem i Groundbreaking Show, a także w 1969 zdobyła nominację do nagrody Emmy. Jej tytułowa kreacja w komediodramacie muzycznym Claudine (1974) przyniosła jej nominację do nagrody Oscara i Złotego Globu. Była gospodarzem swojego programu rozrywkowego CBS Diahann Carroll zaprasza (The Diahann Carroll Show, 1976), gdzie gościła m.in. takie sławy jak Merv Griffin, Johnny Carson i Judy Garland. W jednym z odcinków sitcomu ABC Statek miłości (The Love Boat, 1977) zagrała postać trzykrotnie rozwiedzionej piosenkarki Roxy Blue.
Po występie w telewizyjnym dramacie familijnym NBC Siostra, siostra (Sister, Sister, 1982) u boku Paula Winfielda, w 1983 roku odniosła sceniczny sukces na Broadwayu w sztuce Tajemnica Klasztoru Marii Magdaleny (Agnes of God) jako zakonnica Agnes, która urodziła martwe dziecko.