Rozpoczął studiowanie filozofii i literatury niemieckiej. Wówczas zaprzyjaźnił się z (1780–1849), a także z (1785–1858), (1783–1851), Wilhelmem Neumannem (1781–1834) i Friedrichem de la Motte Fouqué (1777–1843). W 1803/1804 von Chamisso współzałożył wraz z Varnhagen von Ense romantyczną grupę literacką – . Jego pierwsze próby poetyckie odzwierciedlały przeżycia osobiste i spekulacje filozoficzne. Pozostawał pod wpływem pracy Immanuela Kanta „Krytyka czystego rozumu”. W bajce Adelberts Fabel podjął temat wolnej woli. W ocalałym fragmencie księgi ludowej Fortunati Glückssäckel und Wunschhütlein połączył elementy tragiczne z komicznymi. Stylistycznie wzorował się na dziele Ludwiga Tiecka (1773–1853) Kaiser Octavianus.
Następnie von Chamisso przebywał we Francji, potem ponownie w Berlinie. Niemiecka pisarka (1783–1856) wprowadziła go do kręgu intelektualistów prowadzonego przez powieściopisarkę Madame de Staël (1766–1817). Madame de Staël zaprosiła von Chamisso latem 1810 roku do swoich zamków Chaumont i Fossé, gdzie von Chamisso zaczął interesować się botaniką w reakcji na list francuskiego przyrodnika (1781–1847). Von Chamisso podjął studia przyrodnicze w Berlinie, które musiał przerwać w 1813 roku z uwagi na wojnę antyfrancuską.