Wówczas powstało jego najsłynniejsze dzieło poetyckie – „Przedziwna historia Piotra Schlemihla” (niem. Peter Schlemihls wundersame Geschichte).
Po wojnie von Chamisso powrócił do studiów botanicznych, które ponownie przerwał, by wziąć udział w wyprawie badawczej dookoła świata pod dowództwem Otto Kotzebue (1788–1846). Podczas wyprawy w latach 1815–1818, odkrył wraz z Johannem Friedrichem von Eschscholtzem (1793–1831) cykl przemiany pokoleń sprzągli, dostarczając pierwszego w historii pewnego dowodu przemiany pokoleń u zwierząt. Uznanie zdobyły również jego prace na temat powstawania rafy koralowej. Wyprawę opisał w pamiętniku Beschreibung einer Reise um die Welt. Po powrocie, przez 17 lat, razem z Diederichem Franzem Leonhardem von Schlechtendal (1794–1866) opisywał przywiezione okazy botaniczne i zoologiczne. W 1819 roku von Chamisso objął stanowisko dyrektora herbarium i ogrodu botanicznego w Schönebergu. Napisał podręcznik do nauki botaniki.
Von Chamisso był również wolnomularzem.
Zmarł 21 sierpnia 1838 roku w Berlinie.