W 1832 Schoolcraft wyruszył na swoją kolejną wyprawę wzdłuż górnego biegu rzeki Missisipi, by rozstrzygnąć spór pomiędzy plemionami Odżibwejów (Chippewa) i Dakotów (Sjuksów) oraz przeprowadzić negocjacje w celu utrzymania pokoju pomiędzy Indianami. Pragnął również wprowadzić szczepienia przeciwko ospie. Podczas podróży zbadał dokładnie region, tworząc pierwsze mapy Lake District oraz obszaru na zachód od Jeziora Górnego. Podczas badań 13 lipca 1832 odkrył prawdziwe źródło rzeki Missisipi na jeziorze Itasca, którego nazwę Schoolcraft stworzył z fragmentów łacińskich wyrazów veritas (prawda) oraz caput (głowa), co miało oznaczać prawdziwe źródło. W pobliżu odkrył rzekę, pierwszy duży dopływ z Missisipi, nazwany później jego imieniem. Wyprawa odbiła się szerokim echem w amerykańskiej prasie. Schoolcraft, w 1834 roku napisał obszerne sprawozdanie Narrative of an Expedition Through the Upper Mississippi River to Itasca Lake.