Poszukiwanie nowych środków wyrazu W 1951 był jednym z założycieli Jikken Kōbō, eksperymentalnego warsztatu skupiającego muzyków, poetów, rzeźbiarzy i malarzy, którzy – zainspirowani zachodnimi trendami we współczesnej sztuce – programowo odchodzili od tradycyjnych japońskich wartości artystycznych. Ta interdyscyplinarna grupa liczyła 12 artystów i działała nieprzerwanie do 1957, a jej awangardowe eksperymenty nierzadko wywoływały sensację w świecie artystycznym. Takemitsu skomponował wówczas m.in. Uninterrupted Rest I (1952), utwór na fortepian, napisany w nieregularnym tempie bez zaznaczania taktów oraz Concerto de chambre (1955) na 13 instrumentów dętych.
Dużo eksperymentował z awangardowymi technikami wykonawczymi. Uprawiał muzykę elektroniczną, nadając taśmie magnetofonowej rolę pełnoprawnego instrumentu (Relief statique, 1955). Taśma służyła mu też do muzycznych kolaży brzmienia realnego i artystycznego w ramach muzyki konkretnej (Water Music, 1960). Interesował się dwunastotonowym serializmem Schönberga i ciszą Weberna. Wykorzystywał wokalizę, używając tylko głosek „a” i „i” („Ai” jap. „miłość”) wymawianych na różne sposoby przez dwóch aktorów (Vocalism A·I, 1956). Stosował indeterminizm i graficzną notację partytury np. w kompozycjach Ring (1961), Corona for pianist(s) (1962) i Corona II for string(s) (1962).