Posługiwał się też aleatoryzmem (A Flock Descends Into the Pentagonal Garden, 1977). Arc (1963–1966, popr. 1976), obszerny 6-częściowy utwór na fortepian i orkiestrę, jest niejako skarbnicą technik stosowanych przez Takemitsu, łączącą modalność (Messiaen), serializm (Schönberg), indeterminizm i notację graficzną (Cage), itd.
Pierwszą kompozycją Takemitsu, która wzbudziła międzynarodowe zainteresowanie i stała się odskocznią do jego światowej kariery było Requiem for Strings (1957), dedykowane pamięci Hayasaki. Premiera utworu odbyła się 20 czerwca 1957 w wykonaniu Tokijskiej Orkiestry Symfonicznej pod batutą Masashiego Uedy. Dwa lata później Igor Strawinski odwiedził Japonię i po wysłuchaniu Requiem z najwyższym uznaniem wyrażał się o Takemitsu, oczarowany nieustającą intensywnością brzmienia jego utworu. We wrześniu 1960 utwór ten został nagrodzony na I Festiwalu Muzyki Współczesnej w Tokio. W następnych latach kompozycje Takemitsu zostały docenione przez zachodni świat muzyczny. Kompozytor otrzymywał zamówienia na utwory od prestiżowych orkiestr i instytucji muzycznych, (m.in.