Głęboko przywiązany do prawosławia, Sylwester Kossów wziął udział w polemikach prawosławno-unickich, publikując szereg tekstów w obronie swojego wyznania. Był także współautorem programu reformy prawosławnego szkolnictwa, mającego na celu jego unowocześnienie. W 1635 opublikował w Kijowie Exegesis, to jest danie sprawy o szkołach kijowskich i winnickich, w której wyłożył założenia reformy, przedstawiał argumenty za nauczaniem łaciny w szkołach prawosławnych i tłumaczył korzyści z kształcenia duchowieństwa.
Archimandryta Sylwester, będąc przełożonym ławry Peczerskiej, pragnął spopularyzować wśród wiernych duchowość tegoż monasteru i związaną z nim literaturę duchowną. W 1635 opublikował Paterikon, albo żywoty ss. Ojców Pieczerskich, swobodny przekład Pateryku Kijowsko-Pieczerskiego, który uzupełnił informacjami o misji Cyryla i Metodego, chrzcie Rusi i genezie metropolii kijowskiej. Dwa lata później Sylwester Kossów wydał w Monasterze Kuteińskim traktat o sakramentach i dogmatach wiary prawosławnej Didaskalija, albo nauka, kotoraja sja perwej iz ust swjaszczennikom podawala o sedmi sakramentach.