Latem 1986 wraz z kilkoma członkami zespołu założyła grupę Sykurmolarnir, która zyskała światową popularność pod angielską nazwą The Sugarcubes. Ich pierwszy singiel, „Ammæli” (nagrany również w wersji angielskiej jako „Birthday”), stał się hitem w Wielkiej Brytanii oraz zyskał pewne uznanie w USA. Wkrótce pojawiły się oferty wytwórni, z których artyści wybrali firmę One Little Indian. W 1988 nagrali w niej pierwszy album studyjny pt. Life’s Too Good, który zdobył międzynarodowy rozgłos. Mimo wydania dwóch kolejnych udanych albumów, Here Today, Tomorrow Next Week! i Stick Around for Joy w zespole narastały napięcia, zwłaszcza między Björk a Einarem Örnem, aż wreszcie w 1992 doszło do rozwiązania grupy. thumb|Björk podczas koncertu z zespołem The Sugarcubes W tym czasie solowo wzięła udział w kilku innych projektach, m.in. z bebopową grupą Trio Guðmundar Ingólfssonar wydała w Islandii nagranie Gling-Gló, które zawiera głównie islandzkie standardy jazzowe;