udzielała się także na płycie housowego zespołu 808 State. Po rozpadzie zespołu The Sugarcubes przeprowadziła się do Londynu, gdzie wkrótce rozpoczęła karierę solową. Rozpoczęła udaną współpracę z producentem Nellee Hooperem, z którym wspólnie nagrała i wydała pierwszy solowy singiel „Human Behaviour”. W czerwcu 1993 premierowo zaprezentowała solowy album studyjny pt. Debut, który zdobył uznanie wśród krytyków i publiczności, a w Stanach Zjednoczonych uzyskał status złotej płyty.
W 1994 powróciła do studia nagraniowego, by wraz z Nellee Hooperem, Trickym, Grahamem Masseyem oraz producentem muzyki elektronicznej Howie B pracować nad kolejnym albumem. Płyta, zatytułowana Post, ukazała się w czerwcu 1995. Wydawnictwo dotarło do drugiego miejsca na liście przebojów w Wielkiej Brytanii i zdobyło status złotej płyty w USA. W styczniu 1997 pojawił się kolejny album studyjny pt. Telegram, który zawierał remiksy przebojów z Post. W międzyczasie wystąpiła w MTV Unplugged oraz napisała piosenkę dla Madonny. Również w 1997 wydała kolejny album studyjny pt. Homogenic, którą opisywała jako „eksperymentalną próbę opisania krajobrazu Islandii”. Przy produkcji albumu współpracowali z nią producenci Mark Bell, Guy Sigsworth i ponownie Howie B.