We wrześniu 2000 wydała album pt. Selmasongs, zawierający utwory nagrane na potrzeby ścieżki dźwiękowej do filmu Tańcząc w ciemnościach Larsa von Triera, w którym zagrała główną rolę Selmy. Za występ w filmie otrzymała nagrodę dla najlepszej aktorki na 53. MFF w Cannes. W 2001 wydała album pt. Vespertine, nad którym współpracowała z eksperymentującymi artystami Matmos, Thomasem Knakiem i harfistką Zeeną Parkins.
W 2002 i 2003 zdecydowała się na wydanie zestawów CD, Family Tree, i DVD, na których pojawiły się dotąd niepublikowane materiały. Wydała też płytę z największymi przebojami z mijającego dziesięciolecia solowej kariery, Greatest Hits. 12 lipca 2003 wystąpiła po raz pierwszy w Polsce, grając koncert w Sopocie. W sierpniu 2004 wydała album pt. Medúlla, który promowała singlem „Oceania”, skomponowanym przez nią na zaproszenie Międzynarodowego Komitetu Olimpijskiego. Wykonała piosenkę podczas ceremonii otwarcia XVIII Igrzysk Olimpijskich w Atenach. W tym samym roku została nominowana za całokształt twórczy do MTV Europe Music Awards w kategorii najlepszego wykonawcy alternatywnego.thumb|Björk podczas koncertu w Reykjavíku, 2008