Działania Alfonsa VI wywołały reakcję, która doprowadziła do zniweczenia jego sukcesów. Władcy słabych muzułmańskich taifatów na czele z emirem Kordoby, zagrożeni ekspansją Alfonsa, wezwali na pomoc swych pobratymców, Almorawidów, którzy do tej pory podbili część północnej Afryki. Znani z religijnego fanatyzmu Almorawidzi pod wodzą Jusufa ibn Taszfina zjawili się w Hiszpanii w 1086 roku i połączywszy swe siły z wojskami lokalnych władców muzułmańskich zadali druzgocącą klęskę wojskom Alfonsa VI w bitwie pod Zalakką (inna nazwa – bitwa pod Sagrajas). Almorawidzi, zgodnie z porozumieniem zawartym ze swymi muzułmańskimi sojusznikami, cofnęli się do Afryki, lecz już w 1089/1090 powrócili, by rozpocząć trwały podbój taifatów, m.in. Grenady, Sewilli i Badajoz. W roku 1108 po raz kolejny doszło do wojny Leonu i Kastylii przeciwko Almorawidom, którzy ponownie pokonali Alfonsa w bitwie pod Ucles, gdzie zginął jedyny syn króla Alfonsa, Sancho. Po przegranych z Almorawidami kampaniach oraz po śmierci Alfonsa VI nastąpił upadek znaczenia Kastylii i Leonu, a inicjatywa w prowadzeniu rekonkwisty na długie lata przeszła do królestwa Aragonii.
Król Alfons VI zmarł 1 lipca 1109 w Toledo.