Po tych sukcesach Alfons VI na nowo podjął rekonkwistę, która całkiem zamarła od czasów panowania potężnego Almanzora. Na początku działań podjętych przeciwko muzułmanom król Alfons odniósł spektakularny sukces. Król nakłonił władcę taifatu Toledo, swego muzułmańskiego wasala, do oddania w maju 1085 miasta, będącego dawną wizygocką stolicą. Po uroczystym wkroczeniu do miasta król Alfons przyjął tytuł „władcy dwóch religii” oraz „imperatora całej Hiszpanii”. Następnie Alfons ponownie erygował w Toledo biskupstwo i przeniósł tam swoją stolicę. Po zajęciu Toledo król podjął akcję repoblacji terenów położonych między rzeką Duero a górami Kordyliery Centralnej, nazwanych później Extremadura, jak również prowadził podbój obszarów położonych wzdłuż rzeki Tag. Następnie Alfons osadził w emiracie Walencji swego muzułmańskiego sojusznika i rozpoczął oblężenie Saragossy, gdzie tymczasem osiadł wygnany na banicję dawny królewski rycerz Cyd. Oblężenie nie powiodło się, królewska armia po kilku tygodniach odstąpiła od miasta zmuszona do walki z nowym wrogiem.