W listopadzie 1977 roku odwiedził Chile, gdzie spotkał się z generałem Augusto Pinochetem.
W 1978 roku został wybrany na premiera Bawarii.
W 1979 roku podczas głosowania w grupie parlamentarnej CDU/CSU stosunkiem głosów 135:102 Strauß zwyciężył jako kandydat CDU/CSU na kanclerza, pokonując Ernsta Albrechta, premiera Dolnej Saksonii, faworyzowanego przez Helmuta Kohla i startował jako główny konkurent kanclerza Helmuta Schmidta (SPD) podczas wyborów do Bundestagu w 1980.
W 1983 roku Strauss wywołał poruszenie zachodnioniemieckiej opinii publicznej, pośrednicząc w uzyskaniu miliardowej pożyczki dla NRD, w tym samym roku odbył spotkanie z Erichem Honeckerem w pałacyku myśliwskim Hubertusstock w Schorfheide.
1 października 1988 roku podczas wspólnego polowania w okolicach Altenthann z księciem Johannesem von Thurn und Taxis, stracił nagle przytomność, został przewieziony do szpitala w Ratyzbonie, gdzie zmarł dwa dni później. Państwowe uroczystości pogrzebowe odbyły się w Katedrze Najświętszej Marii Panny w Monachium, były koncelebrowane przez kardynałów Josefa Ratzingera i Friedricha Wettera. Strauß spoczął w krypcie rodzinnej na cmentarzu w Rott am Inn.
Życie prywatne Był mężem Marianne Zwicknagl (1930–1984).