Zadebiutował na ekranie w roli Golightly’ego w komedii The Midshipmaid (1932) z udziałem Nigela Bruce’a, bez uprzedniego przygotowania zawodowego.
We wrześniu 1939, na początku II wojny światowej, Mills zaciągnął się do British Army, dołączając do Royal Engineers. Później otrzymał stopień podporucznika, ale w 1942 otrzymał zwolnienie lekarskie z powodu wrzodu żołądka.
Był dwukrotnie żonaty. 12 marca 1932 zawarł związek małżeński z aktorką Aileen Raymond. W 1940 doszło do rozwodu. 16 stycznia 1941 poślubił pisarkę Mary Hayley Bell, z którą miał dwie córki – aktorki Juliet (ur. 21 listopada 1941) i Hayley (ur. 18 kwietnia 1946). Jego wnuk, syn Hayley, to piosenkarz Crispian Mills z zespołu Kula Shaker.
Zmarł 23 kwietnia 2005 w wieku 97 lat, po udarze mózgu.
Filmografia 1939: Żegnaj Chips (Goodbye Mr.