W kwietniu powtórzyła wynik z ubiegłego sezonu, docierając do finału w Fezie. Tym razem przegrała z Albertą Brianti 3:6, 4:6. W Estoril, przegrała w pierwszej rundzie z późniejszą triumfatorką tej imprezy – Anabel Mediną Garrigues. W wielkoszlemowym French Open przegrała z Samanthą Stosur, z kolei na Wimbledonie – z Sereną Williams – w obu przypadkach w drugiej rundzie.
Halep zakwalifikowała się do turnieju głównego podczas Rogers Cup 2011. W pierwszej rundzie spotkała się ze Swietłaną Kuzniecową. Mecz trwał 2 godziny i 14 minut i zakończył się zwycięstwem Rumunki – 4:6, 6:4, 6:3. Było to jej pierwsze zwycięstwo nad zawodniczką z czołowej 20. rankingu. Przegrała w drugiej rundzie z Lucie Šafářovą z wynikiem 2:6, 4:6.
Podczas wielkoszlemowego US Open 2011 pokonała w pierwszej rundzie rozstawioną z numerem szóstym Li Na wynikiem 6:2, 7:5. Było to jej pierwsze zwycięstwo nad zawodniczką z czołowej dziesiątki rankingu WTA Tour. Odpadła w drugiej rundzie z Carlą Suárez Navarro, przegrywając 6:3, 2:6, 2:6.
Sezon 2012 Halep przegrała w pierwszej rundzie Australian Open, wcześniej dochodząc do ćwierćfinału w Hobart. Następnie dochodziła do trzecich rund w turniejach rangi WTA Premier Mandatory w Indian Wells i Miami.