Na kortach ceglanych w Barcelonie osiągnęła ćwierćfinał, a w Fezie dotarła do półfinału. W Madrycie i Rzymie przegrywała w pierwszej rundzie – w obu przypadkach z Venus Williams.
W maju podczas turnieju w Brukseli pokonała m.in. Jelenę Janković i Dominikę Cibulkovą, dochodząc do finału. W meczu o mistrzostwo przegrała z Agnieszką Radwańską 5:7, 0:6.
Na Letnich Igrzyskach Olimpijskich 2012 zanotowała pierwszą rundę gry pojedynczej i podwójnej.
Sezon 2013 thumb|upright|300px|Simona Halep podczas New Haven Open at Yale Halep rozpoczęła sezon jako 47. rakieta świata. Jej dwa pierwsze turnieje zakończyły się porażkami w pierwszych rundach. Pierwszy sukces nastąpił podczas zawodów w Rzymie w maju. Halep pokonała wtedy Swietłanę Kuzniecową i czwartą zawodniczkę świata – Agnieszkę Radwańską. W ćwierćfinale obroniła dwie piłki meczowe i wygrała mecz przeciw Jelenie Janković. W półfinale uległa późniejszej mistrzyni – Serenie Williams. Na French Open przegrała w trzech setach z Carlą Suárez Navarro.