W latach 60. można ją było dostrzec w serialach takich jak Buntownik (The Rebel, 1960), Hong Kong (1960), Gunsmoke (1960), Pięć palców (Five Fingers, 1960), Nietykalni (The Untouchables, 1961) i Route 66 (1961-62). Potem wystąpiła w roli panny Precious w adaptacji powieści Nelsona Algrena Spacer po dzikiej stronie (Walk on the Wild Side, 1962) obok Laurence’a Harveya, Capucine, Jane Fondy, Anne Baxter i Barbary Stanwyck.
Życie prywatne 29 lutego 1956 r. ponownie wyszła za mąż za aktora Dona Orecka, lecz w 1957 r. doszło do rozwodu. 3 kwietnia 1963 poślubiła aktora Ryana O’Neala. Z tego związku urodziła się dwójka dzieci: Tatum Beatrice (ur. 5 listopada 1963), która mając 10 lat za rolę Addie Loggins w komediodramacie Petera Bogdanovicha Papierowy księżyc (Paper Moon, 1973) została najmłodszą laureatką Oscara dla najlepszej aktorki, oraz Griffin Patrick (ur. 28 października 1964). Związek z O’Nealem był burzliwy i para rozstała się na początku roku 1966, a w lutym 1967 r. rozwiązano małżeństwo przez rozwód. W czasie rozstania z Ryanem O’Nealem, Moore nadużywała alkoholu i leków, w tym amfetaminy. I choć kontynuowała karierę aktorską, jej depresja pogorszała się w związku z nieuchronnym rozwodem. W 1970 r. Moore sprowadzono do ośrodka integracyjnego dla uzależnień Camarillo State Hospital.