Po części mogły się do tego przyczynić problemy osobiste (śmierć żony w 1858, potem teściowej w 1862 i wiążąca się z tym konieczność przejęcia opieki przez Baldusa nad dziećmi – dwoma córkami i synem), a także wzrastająca popularność fotografii, która spowodowała jej większą dostępność, niższą cenę i wzrost konkurencji.
Na początku lat 60. wykonał serię 95 widoków Paryża w małym formacie. Począwszy do lat 60. aż do początku lat 80. jego działalność koncentrowała się na wykonywaniu heliograwiur, będących reprodukcjami dzieł dawnych mistrzów lub jego własnych zdjęć. W latach 1866–1869 wydał albumy zawierające heliograwiury reprodukujące grafiki m.in. Albrechta Dürera i Hansa Holbeina. Wydał również zbiory heliograwiur wykonanych na podstawie jego własnych zdjęć, przedstawiających architekturę i detale Luwru, pałacu w Wersalu z Grand i Petit Trianon oraz ratusz w Paryżu. Kolejną publikacją było Principaux Monuments de la France.
Ożywiona działalność na polu publikacji nie oznaczała jednak sukcesu finansowego. W 1887 Baldus ogłosił bankructwo. Zmarł 2 lata później, na przedmieściach Paryża. Jest pochowany na miejscowym cmentarzu.