Po agresji Niemiec na Belgię 10 maja 1940 r., VNV natychmiast podjęło politykę kolaboracji z okupantami. Kierownictwo partii zostało rozszerzone poprzez dołączenie kolejnych działaczy flamandzkich, tj. Fransa Daelsa, Edgarda Delvo, Jerooma Leuridana i Raymonda Speleersa, zaś w styczniu 1941 r. Jana Timmermansa. VNV jako jedyna partia uzyskała zgodę na przeprowadzanie demonstracji. Pod presją Niemców flamandzkie Flamandzki Związek Narodowo-Solidarystyczny i ruch reksistowski zostały podporządkowane Ruchowi Jedności VNV, który stanowił kolaboracyjną platformę ponadpartyjną. Staf de Clerq początkowo wierzył, że z pomocą Niemców uda się stworzyć tzw. Wielkie Niderlandy (Dietsland), składające się z Flandrii, Holandii i pewnych części północnej Francji. Później zaakceptował jednak ideę włączenia Flandrii do germańskiej Wielkiej Rzeszy. Przeciwieństwem dla VNV była Algemeene-SS Vlaanderen kierowana przez SS-Hauptsturmführera René Lagrou. Niemcy wykorzystywali ją, aby zmuszać VNV do prowadzenia polityki zgodnie z ich interesami. Flamandzki Związek Narodowy podczas okupacji patronował werbunkowi Flamandów do różnych kolaboranckich formacji wojskowych, bazując w dużej części na członkach swoich bojówek, przemianowanych w sierpniu 1940 r. na Dietsche Militie/Zwarte Brigade.