W 2009 roku wygrała casting do serialu młodzieżowego Victoria znaczy zwycięstwo (ang. Victorious) w telewizji Nickelodeon, gdzie wcieliła się w rolę Cat Valentine, rudowłosą, łatwą do zachwycenia uczennicę Hollywood Arts. Nagrania sitcomu rozpoczęto 5 października 2009 roku, pierwszy odcinek miał swoją premierę 27 marca 2010 roku. Na potrzeby produkcji Grande przefarbowała swoje czarne włosy na czerwono. Od 2009 Grande jest członkiem grupy Broadway in South Africa, dzięki czemu rokrocznie występuje w Afryce Południowej ucząc dzieci muzyki i tańca. thumb|left|220px|Ariana Grande i reszta obsady Victorious podczas koncertu w Avalon Hollywood, maj 2011 W 2010 roku Grande zagrała postać Miriam w musicalu Cuba Libre, który napisał i wyprodukował Desmond Child. W kolejnym roku użyczyła głosu postaci księżniczki Diaspro w serialu animowanym Klub Winx. Podczas szóstego sezonu serialu zastąpiła ją Cassandra Morris. Po nakręceniu pierwszego sezonu serialu Victoria znaczy zwycięstwo Grande postanowiła skupić się na karierze wokalnej. W sierpniu 2010 roku zaczęła pracować nad materiałem na swoją debiutancką płytę. W sierpniu kolejnego roku wystąpiła w inscenizacji serialu – Victorious: Music from the Hit TV Show, i podpisała kontrakt płytowy z wytwórnią Universal Republic Records.