W grudniu ukazał się jej debiutancki singiel – „Put Your Hearts Up” (pierwotnie Give A Little Love). W czerwcu 2012 roku ukazał się album ze ścieżką dźwiękową serialu Victorious 2.0.
W lecie 2012 roku wzięła udział w dziecięcym teleturnieju Figure it Out produkowanym przez Nickelodeon. Tam występowała również Jennette McCurdy. W sierpniu 2012 roku Grande ogłosiła zakończenie pracy nad serialem Victoria znaczy zwycięstwo gdzie pod koniec serii pokłóciła się z Victorią Justice. Podczas prezentacji jesiennej ramówki stacji Nickelodeon Stowarzyszenie Krytyków Telewizyjnych poinformowało o powstaniu sitcomu z udziałem Grande i Jennette McCurdy – Sam i Cat, będącego połączeniem przygód bohaterek seriali Victoria znaczy zwycięstwo (Grande) i iCarly (McCurdy). Produkcją zajął się Dan Schneider, który również był producentem Victorii znaczy zwycięstwo. Prace nad produkcją rozpoczęły się pod koniec listopada, pierwszy odcinek wyemitowano 8 czerwca 2013 roku. Z powodu rozwijającej się kariery muzycznej Grande oraz kłótni pomiędzy Arianą i Jennette McCurdy, po pierwszym sezonie zakończono kręcenie serialu. W listopadzie 2012 roku ukazała się trzecia część ścieżki dźwiękowej serialu Victoria znaczy zwycięstwo – Victorious 3.0.