W grudniu tego samego roku Grande nawiązała współpracę z brytyjskim wokalistą Miką, z którym nagrała singiel „Popular Song”. W tym samym czasie zagrała Królewnę Śnieżkę w pantomimie Święta Królewny Śnieżki wystawianej w Pasadena Playhouse.
2013: Yours Truly thumb|left|Grande w 2011 roku przed Avery Fisher Hall w Nowym Jorku W czerwcu 2013 roku Grande zakończyła trzymiesięczną pracę nad swoim debiutanckim albumem studyjnym, zatytułowanym Yours Truly (pierwotnie: Daydreamin’), który ukazał się 30 sierpnia tego samego roku. Inspiracją albumu byli artyści tacy jak: Amy Winehouse, Mariah Carey i Imogen Heap. Tydzień po premierze płyta zadebiutowała na szczycie amerykańskiej listy najczęściej kupowanych albumów według magazynu „Billboard” z wynikiem 138 tysięcy sprzedanych egzemplarzy. Wokalistka została tym samym pierwszą artystką od trzech lat, która tego dokonała (wcześniej na pierwszym miejscu listy zadebiutowała Kesha z płytą Animal ze stycznia 2010 roku), a także piętnastą artystką w historii. Pierwszy singiel z albumu, „The Way”, został nagrany we współpracy z raperem Makiem Millerem i trafił na pierwsze miejsce amerykańskiej listy Billboard Hot 100, spędzając łącznie 29 tygodni w notowaniu oraz 219 000 sprzedanych egzemplarzy w pierwszym tygodniu w Stanach Zjednoczonych.