W 1810 roku wraz z Friedrichem Friesenem (1784–1814) założył tajną organizację celem wyzwolenia państw niemieckich spod okupacji francuskiej i zjednoczenia Niemców. Organizacja była prekursorem studenckich stowarzyszeń o charakterze samokształceniowym i politycznym – Burschenschaftów. W tym samym roku opublikował pracę Deutsches Volkstum, w której zawarł swoje poglądy na temat narodu i państwa, języka i zwyczajów, wychowania i edukacji, ale także wypowiedzi o charakterze nacjonalistycznym, rasistowskim i antysemickim.
W 1811 roku, idąc za przykładem Johanna GutsMuthsa (1759–1839), Jahn utworzył plac do gimnastyki () w Hasenheide pod Berlinem. Promował kulturę fizyczną wśród uczniów, organizując spacery i zabawy sportowe. W latach 1811–1813 zorganizował zajęcia gimnastyczne i opracował materiały do ćwiczeń. Opracował wiele urządzeń do gimnastyki czy kalisteniki, jak np. drążek czy poręcze równoległe, a także propagował ich używanie w ramach treningu wojskowego.