Pierwszym jej sukcesem na londyńskiej scenie West End w 1966 była rola uczennicy Jenny w dramacie psychologicznym Muriel Spark Pełnia życia panny Jean Brodie z Vanessą Redgrave. Wrótce trafiła na ekran jako Donna w dramacie Delmera Davesa Bitwa pod Villa Fiorita (The Battle of the Villa Fiorita, 1965) z Maureen O’Harą i Jinny w rodzinnym filmie sportowym Kto zdobędzie puchar (Cup Fever, 1965) z Bernardem Cribbinsem. W wieku 15 lat Hussey została wybrana spośród 500 aktorek do roli Julii w filmowej wersji Romea i Julii Zeffirellego (1968), u boku 16-letniego Leonarda Whitinga, Romea. Za swój występ zostali uhonorowani David di Donatello. W 2023, 55 lat po premierze, Hussey i Whiting, pozwali producenta – firmę Paramount Pictures – za nagą scenę, którą nakręcili, gdy byli nieletni żądając 500 mln dol. zadośćuczynienia.