26 maja zaprezentował debiutancki album studyjny pt. In the Lonely Hour, który został wydany pod szyldem wytwórni Capitol Records. Jak przyznał Smith, inspiracją do napisania materiału na album była nieszczęśliwa, nieodwzajemniona miłość do mężczyzny. Płyta dotarła do pierwszego miejsca brytyjskiej listy najczęściej kupowanych albumów oraz do drugiej pozycji w amerykańskim notowaniu Billboard 200, zdobyła pozytywne opinie od recenzentów muzycznych. W październiku krążek zdobył nagrodę MOBO w kategorii Najlepsza płyta. W listopadzie płyta okazała się drugim najczęściej kupowanym krążkiem w USA w 2014, w styczniu 2015 ogłoszono uzyskanie przez album podobnego wyniku w Wielkiej Brytanii. Czwartym singlem z płyty został utwór „I’m Not the Only One”.
W czerwcu 2014 nawiązał współpracę z Mary J. Blige, z którą nagrał odświeżoną wersję singla „Stay with Me” oraz dla której wyprodykował utwór „Right Now” z albumu pt. The London Sessions. W lipcu otrzymał dwie nominacje do nagrody MTV Video Music Awards w kategoriach Najlepsze męskie wideo oraz Artysta do obejrzenia. We wrześniu amerykański raper A$AP Rocky stworzył oficjalny remiks piosenki. W tym samym miesiącu Smith wystąpił na iTunes Festival. W październiku został uznany za Debiutanta roku podczas wręczenia Nagród magazynu Q.