W dniu 16 września 2008 roku Puyi rozegrał swój 400. mecz w barwach pierwszej drużyny FC Barcelony. Po raz kolejny dokuczały mu problemy zdrowotne, ale walnie przyczynił się do zdobycia kolejnego mistrzostwa przez Blaugranę. Od sezonu 2008 do 2011 włącznie zdobył trzy mistrzostwa kraju, dwa razy wygrał Ligę Mistrzów, raz Copa del Rey, Klubowe Mistrzostwo Świata, Superpuchar Hiszpanii oraz Superpuchar Europy. Również wówczas opisał swój klub jako: „zespół, w którym pragnie grać każde dziecko z Katalonii. Żyję, aby grać w piłkę nożną dla Barcelony. Moim marzeniem jest zakończyć tutaj moją karierę”.
Carles Puyol 5 maja 2012 roku doznał kontuzji prawego kolana. Piłkarz przeszedł operację, przez co nie zagrał na Euro 2012. Przerwa w grze miała trwać mniej więcej 6 tygodni. Katalończyk tym razem natychmiast zdecydował się na operację aby wrócić na boisko w jak najkrótszym czasie. W sezonie 2011/2012 Puyol rozegrał 26 spotkań ligowych, 9 w Lidze Mistrzów, 7 w Copa del Rey i 2 w Klubowych Mistrzostwach Świata, strzelając ponadto pięć goli.