Po rozpoczęciu ery open Gail Chanfreau nie zwolniła tempa. W 1969 roku wygrała prestiżowy turniej w Indianapolis zarówno w grze pojedynczej, jak i podwójnej. W singlu pokonała Lindę Tuero 6:2, 6:2, a w deblu (wspólnie z Lesley Turner Bowrey) Emilie Burrer i ponownie Tuero 6:0, 10:8. Rok później Tuero zrewanżowała się Chanfreau w finale tego samego turnieju wynikiem 5:7, 1:6.
Najlepszym sezonem w karierze był dla Chanfreau rok 1971. W grze pojedynczej osiągnęła ćwierćfinał French Open i trzecią rundę US Open, wygrała tytuł w Monte Carlo (w finale pokonała Betty Stöve 6:4, 4:6, 6:4) oraz doszła do finału w Katanii (porażka z Virginią Wade 0:6, 3:6). W grze podwójnej obroniła mistrzostwo w Paryżu, doszła do finału US Open i zaliczyła też półfinał Wimbledonu. Wygrała ponadto turniej w Katanii oraz osiągnęła finały w Christchurch, Newport, Wenecji i Cincinnati.
W 1972 roku na mączce w Barcelonie po raz drugi w erze otwartego tenisa triumfowała w obydwu kategoriach. W grze pojedynczej wygrała ze swoją rodaczką Nathalie Fuchs 6:1, 6:4, a w deblu, u boku Fuchs, pokonała Michèle Gurdal i Monique Van Haver 6:4, 6:2. W 1973 roku nie występowała ze względu na urlop macierzyński.